Le vicomte Charles de Spoelberch de Lovenjoul (1836-1907), héritier d’une ancienne famille de l’aristocratie flamande, était un érudit, passionné de littérature française, qui constitua une très riche collection autour des auteurs du XIXe siècle : Balzac, Flaubert, Gautier, Sainte-Beuve, Sand figurent en bonne place. Lovenjoul a ainsi regroupé volumes, revues littéraires, journaux, mais aussi manuscrits et lettres après 1870. Au total, ce sont 1500 manuscrits, 40 000 volumes imprimés, 900 titres de périodiques, des objets et souvenirs divers couvrant plus d’un siècle (1800-1907) qu’il a légués à l’Institut de France en 1907 ; à cette collection s’ajoutent des archives personnelles, parmi lesquelles une correspondance riche de quinze mille lettres.
Lovenjoul souhaitait préserver ses collections dans leur condition d’origine, et laissa délibérément la plupart des volumes à l’état de broché. Mais il était aussi soucieux du devenir de sa collection après sa mort. Aussi, une clause du testament interdit toute visite d’agrément ainsi que les prêts aux expositions du fonds initial, car ils risqueraient d’endommager les documents. Néanmoins, sa collection est accessible aux chercheurs depuis son classement par Georges Vicaire, en 1914.
Installée dans une maison de Chantilly depuis 1913, la collection Lovenjoul a été transférée en 1987 à la bibliothèque de l’Institut. Depuis 1911, elle a été enrichie d’achats et de dons : les épreuves de Louis Lambert de Balzac (1911) ou encore les archives de la Revue des Deux Mondes (1954).
Lovenjoul a lui-même participé à l’édition des œuvres de ses auteurs préférés, et a fait une exploitation scientifique de ses collections. Ainsi, en 1887, il a publié chez Charpentier une Histoire des oeuvres de Théophile Gautier en deux volumes (1830-1851 et 1852-1872).